锂电池因其高能量密度、长循环寿命和低环境污染广泛应用于电动汽车^[1]。锂电池的性能会随着自身老化和操作不当而降低，同时导致电池容量和功率衰减^[2]。电池管理系统(battery management system，BMS)可以实现电池的科学评估、风险警告和定期更换，以确保电池稳定运行^[3]。SOH通常采用容量或内阻表征电池老化程度，是BMS中一个重要参考变量，虽然目前没有统一的SOH规定，但电池容量已被广泛选择作为指标^[4-5]。

锂电池退化是一个长期复杂的过程，受很多因素影响，因此预测SOH有许多困难。为解决这个问题，许多学者提出对锂电池SOH预测的方法。预测方法大体上可以分为三类：直接测量法、基于模型方法和基于数据驱动方法。直接测量法是通过测量电池容量、内部抗阻、电化学阻抗谱(electrochemical impedance spectroscopy，EIS)等来间接估计电池的SOH。Love等^[6-7]提出了单点阻抗的诊断已应用于监测锂离子单个电池和4S电池组的健康状况，该方法操作简单，但这种方法仅限于实验室指定环境中，在实际操作中不易实现。

基于模型方法是根据电池模型的SOH估计方法主要包括等效电路模型(equivalent circuit model，ECM)、电化学模型(electrochemical model，EM)和经验退化模型(empirical degradation model，EDM)。ECM先通过最小二乘法得到实际电阻，然后使用滤波的方法，包括扩展卡尔曼滤波(extended Kalman filter，EKF)和粒子滤波(particle filter，PF)估计电池荷电状态(state of charge，SOC)和SOH，这种方法易受到噪声干扰且依赖模型精度^[8-11]。EM是从电池内部化学原理出发，这类模型难以操作，过于复杂。EDM需要大量实验数据来分析电池退化与放电、电阻等的关系，根据电池老化路径建立模型。Severin等^[12]开发半经验日历老化模型，该模型考虑开路电压的变化和基于日历老化矩阵的数据生长的固体电解质膜，由于模型并未考虑到许多因素，预测准确性有限。

数据驱动方法不需要明确电池内部的化学原理，只需要通过学习外部参数来预测电池SOH。数据驱动方法关键是HIs的选择和机器学习方法的选择。为建立电池外部参数同电池退化的模型，需要提取一些特征变量，例如增量容量分析(incremental capacity analysis，ICA)、差分电压分析(differential voltage analysis，DVA)和差分热伏安法(differential thermal voltammetry，DTV)，但这些健康指标选取都较为复杂，而从电压、电流、温度和时间中提取间接健康指标简单、容易获取且具有应用前景^[13-16]。机器学习方法主要包括神经网络学习方法和统计学习方法。神经网络更适用于大样本的情况，例如卷积神经网络、BPNN(back propagation neural network)、LSTM(long short-term memory)等^{[7, 13-14]}。统计学习更适合于小样本的应用，具有计算速度快、易于训练的优点。当前常用的算法包括SVR、RVM(correlation vector machine)、GPR等^[15-19]。GPR模型可以通过后验概率给出预测结果，并使用置信区间来表示其估计的不确定性，操作简单便捷，适合高维小样本问题。

为了使模型更加简便，同时保证SOH预测有较高准确性。本工作从放电电压、温度和时间中提取间接健康指标，通过建立GPR模型，最终实现电池SOH预测。此外，本工作还将GPR与SVR、BPNN、LSTM以及其他文献中的模型做了分析与比较。

GPR模型输入和输出之间相关性对预测性能有重大影响。Pearson相关系数具有许多优点，例如不受局部突变影响，易于计算。因此，Pearson相关系数用于评估HIs和SOH之间相关性。公式定义如下：

式中，N为电池老化试验总次数，xi是输入HIs，y*i是第i个采样时间预测的SOH值。HIs和SOH之间相关性越强，则皮尔逊系数绝对值越接近1。

GPR是基于贝叶斯理论以及核函数构建的机器学习模型，此模型直接输出关于预测点值的不确定性(置信区间)且可以在不需要交叉验证的情况下给出较好的正则化效果。高斯过程由均值函数m(x)和协方差函数k(x,x')组成，如式(3)、式(4)所示:

式中，f(x)是目标输出，x是d维的n个输入向量，对应的高斯过程表达式如下：

核函数k(x,x')在建模过程中具有重要作用，可以获得对潜在函数性质的先验假设。一般均值函数设置为零，本工作中协方差函数使用平方指数函数(squared exponential，SE)，其具体形式为：

式中，信号方差σf2表示输出距离，l表示长度距离。

通常，函数都是有噪声的，假设噪声是加性的、独立的和高斯的，因此输入x和输出y之间的关系如下所示：

式中，ε～N(0，σ2)是方差为σn2的白噪声。观测值的先验分布可以表示为：

式中，In为n维单位矩阵。

协方差矩阵中，超参数Θ=[σf,l,σn]可以通过最大化似然方法来优化，表示为：

寻找参数最优解最广泛的方法之一是梯度下降法。其基本思想是通过对数似然函数求导来获得目标函数的最大值：

式中，tr(⋅)表示矩阵的迹，观测值y和预测值y*在测试数据集x*联合先验分布为：

根据y的联合先验分布，可以计算出后验分布p(y*x,y,y*)如下：

式中，预测平均值y¯*和协方差cov(y¯*)如下：

至此，GPR模型建立完成。最后，为评估GPR模型性能，使用95%置信区间(confidence interval，CI)来表示GPR模型的不确定性，方程如式(15)所示：

式中，yi*和σ2(yi*)分别为预测值和方差。

本工作提出基于间接健康指标的GPR对锂电池SOH预测模型框架如图1所示。首先基于电池放电部分的电压、温度等提取健康指标，通过Pearson相关系数筛选后得到HIs，然后通过超参数优化，得到GPR模型，最后得到锂电池的SOH预测值和95%CI。

本工作采用NASA锂电池数据集，选取编号为B0005、B0006、B0007、B0018和B0056的5个电池实验数据进行仿真验证，电池均为采用相同复合材料(LiCoO₂)的第二代18650锂电池。前4个电池的实验均在恒流(constant current，CC)充电、恒压(constant voltage，CV)充电和室温(24 ℃)恒流放电三种模式下进行，B0056电池在CC充电、CV充电和4 ℃环境温度下进行。充电过程中，以1.5 A的恒定电流进行充电，直到电池电压达到4.2 V，然后以恒定电压继续充电，直到充电电流降至20 mA。放电过程中，以2 A的恒定电流进行放电，直到B0005、B0006、B0007、B0018和B0056号电池分别降至2.7 V、2.5 V、2.2 V、2.5 V和2.7 V。

SOH定义为电池放电过程中当前容量与电池额定容量的比值。从图2中可以看出，SOH曲线并不是单调的下降趋势，而是一种非线性的趋势，这是由于电池的可逆性，电池容量有一定的再生能力造成的。这种非线性关系对健康状况预测提出了更高的技术要求，从电池外部参数中提取一些鲁棒性和准确性的特征，构建可靠的电池退化模型是必不可少的。

电池组老化伴随着一个复杂的退化过程，健康指标提取是一个关键的步骤，影响着SOH的预测性能。如使用电池模型参数作为健康指标，这种用于模拟电池工作行为和识别模型参数的模型计算复杂；还有一些学者采用经过处理的外部特征作为健康指标，但这种指标不适用于动态操作条件^[19-21]。本工作通过直接外部特征作为间接健康指标预测电池的SOH，它易于从BMS中获得且适合动态操作。以B0005电池为例提取HIs，如图3，显示了不同循环下放电电池电压以及温度的变化。

从图3可以看出，随着循环次数的增加，放电电压的低谷向左移动，骤降电压也发生了不同变化，放电时间逐渐缩短，放电温度峰值随着循环次数增加向左移动，这表明不同阶段的电压、温度都会发生变化，本工作提取平均放电电压、等压降放电时间、最高放电温度、平台期放电电压初始骤降值、最低电压和最终放电温度作为健康指标，其中，压降放电时间采用的是放电电压平台期3.6～3.2 V时的电压。6个健康指标随周期的变化如图4所示。

通过Pearson相关性分析可以得到提取的HIs和SOH之间相关系数，其相关系数如表1所示。最终放电温度和最低电压的Pearson相关系数绝对值都小于0.6，与锂电池SOH相关性不强，其余4个健康指标与SOH具有较强的相关性。本工作选取平均放电电压、等压降放电时间、最高放电温度和平台期放电电压初始骤降值4个HIs作为GPR模型输入。

为了定量地分析误差，用MAE、RMSE和R²对本工作模型进行评价：

其中yi*和yi分别为电池SOH预测值和观测值，y¯i表示平均观测值，N为电池老化试验总次数。MAE表示预测值与观测值之间绝对误差的平均值，RMSE表示预测值与观测值之间差异的样本标准差，这两种误差越小模型效果越好。用相关指数R²来表示拟合效果，R²越大，拟合效果越好。

对于B0005、B0006、B0007以及B0018四个电池，将2.2节提取的4个HIs归一化。本工作使用样本数据前50%作为训练集，剩余数据作为验证集，预测结果及误差如图5所示。4个电池的误差均在0.08之内，说明模型具有较好的回归预测效果和泛化能力。

为验证GPR模型预测性能的优越性，本工作选用预测SOH中常用的SVR、BPNN和LSTM模型比较(图6)。从图7(a)中可以看出，这四种算法都可以有效地估计锂电池SOH，其MAE均在0.06之内，但是，较之其他模型的MAE，GPR模型具有较小的波动。从图7(b)中可以看出，GPR模型具有更小的RMSE值，从图7(c)中可以看出GPR的拟合效果较其余三种略高。因而，GPR的预测性能优于SVR、BPNN和LSTM。

提取的健康指标对SOH预测有重要的影响。文献[22]使用电压的充电时间间隔、500秒后从3.9 V到电压变化的充电电压、1.5 A(CC充电电流)和1000秒后电流之间的CV充电电流下降这3个作为电池的健康指标，之后GPR建立模型。文献[23]使用小波分析的方法解耦SOH时间序列的全局退化、局部再生和波动，再使用GPR来建立退化趋势。文献[24]采用充电过程中提取的某区间电压升对应的充电时间、到达峰值温度的时间、电压到达4.2 V时电压曲线与时间的积分、电压到达4.2 V时电压曲线与时间的积分和恒流充电时间5个健康指标，使用GPR建立锂电池的退化模型。在都使用GPR算法的前提下，将上述文献的健康指标与本工作所提健康指标对比，通过表2可以看出本工作提取的健康指标可以更好地刻画锂电池的退化趋势。

本节进一步针对所提方法泛化性能进行分析，验证所提方法在不同锂电池下SOH预测精度。使用B0056电池来测试模型，如图8所示，在不同种类的电池下所提方法依旧表现出很好的预测精度，最大评估误差控制在6%之内，MAE为0.0168，RMSE为0.0217且R²为0.9607，充分验证了本工作所提出模型具有优秀的泛化能力。

本工作提出了一种基于间接健康指标同高斯过程回归相结合对锂电池SOH预测的模型，选取与电池退化状态强相关性的平均电压、最高放电温度、等压降放电时间、平台期放电电压初始骤降值作为健康指标，通过GPR模型进行SOH预测。通过实验结果，可以看到GPR的MAE不超过2%，RMSE不超过4%且R²接近1，同时与其他机器学习算法相比，GPR模型RMSE较小。本工作提出的预测模型具有较高的精度和一定的泛化能力。