储能科学与技术, 2023, 12(9): 2985-3002 doi: 10.19799/j.cnki.2095-4239.2023.0303

储能测试与评价

固体氧化物燃料电池气流和热场的宏观尺度数值模拟研究进展

栾凯夫,1,2,3, 蔡长焜1,2,3, 谢满意1,2,3, 张纯1,2,3, 郑坤灿4, 安胜利,1,2,3

1.内蒙古科技大学材料与冶金学院

2.内蒙古先进陶瓷材料与器件重点实验室

3.轻稀土资源 绿色提取与高效利用教育部重点实验室

4.内蒙古科技大学能源与环境学院，内蒙古 包头 014010

Research progress of macroscale numerical simulation of fluid and thermal fields of solid oxide fuel cells

LUAN Kaifu,1,2,3, CAI Changkun1,2,3, XIE Manyi1,2,3, ZHANG Chun1,2,3, ZHENG Kuncan4, AN Shengli,1,2,3

1.School of Materials and Metallurgy, Inner Mongolia University of Science and Technology

2.Inner Mongolia Key Laboratory of Advanced Ceramic Materials and Devices

3.Key Laboratory of Green Extraction & Efficient Utilization of Rare-Earth Resources, Ministry of Education

4.Energy and Environment School, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, Inner Mongolia, China

通讯作者: 安胜利，教授，研究方向为固体氧化物燃料电池，E-mail：shengli_an@126.com。

收稿日期: 2023-05-04   修回日期: 2023-06-23  

基金资助: 国家自然科学基金项目.  51974167

Received: 2023-05-04   Revised: 2023-06-23  

作者简介 About authors

栾凯夫（1997—），男，硕士研究生，研究方向为固体氧化物燃料电池，E-mail：luankf97@163.com； E-mail：luankf97@163.com。

摘要

宏观数值仿真方法通过耦合多个物理场可对固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell，SOFC)进行仿真，在研究SOFC内部机理、外部输出性能等方面存在优势，可为电池优化设计提供依据。SOFC内部气体流动的均匀性直接影响电池效率，热场的分布会影响电池的发电性能和长期稳定性。本文总结了SOFC内部流道、外部歧管对流场的影响、优化传统流道以及设计新型流道中的宏观数值仿真模拟，以及宏观尺度数值仿真在热量传输和热稳定性方面的研究进展；概括了宏观数值模拟在分析燃料效率，结合多尺度模型，以及设计SOFC组件及新结构方面的研究进展。对应用宏观数值仿真方法研究SOFC进行总结和展望，认为目前需要统一SOFC结构设计的评价标准，以便量化对比。

关键词： 固体氧化物燃料电池 ; 数值模拟 ; 流场设计 ; 热模拟 ; 性能优化

Abstract

The macroscopic-scale numerical simulation method can simulate solid oxide fuel cells (SOFCs) by coupling multiple physical fields. It has advantages in studying the internal mechanism and external output performance of SOFCs, providing a basis for the optimization design of cells. The gas flow uniformity inside SOFCs directly affects the battery's efficiency, and the thermal field distribution will affect the power generation performance and long-term stability of the battery. This paper summarizes the research progress of the influence of the internal flow channel and external manifold of SOFCs on the flow field, optimization of the traditional flow channel, and design of a new flow channel, and macroscopic-scale numerical simulation in heat transport and thermal stability. Furthermore, the research progress of macroscopic-scale numerical simulation in analyzing fuel efficiency, coupled multiscale model, and designing SOFC components and new structures are reviewed. The application of macroscopic numerical simulation methods in studying SOFCs is summarized and prospected. It is considered necessary to unify the evaluation criteria of SOFC structure design for quantitative comparison.

Keywords： solid oxide fuel cell ; numerical simulation ; flow field design ; thermal simulation ; performance optimization

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本文引用格式

栾凯夫, 蔡长焜, 谢满意, 张纯, 郑坤灿, 安胜利. 固体氧化物燃料电池气流和热场的宏观尺度数值模拟研究进展[J]. 储能科学与技术, 2023, 12(9): 2985-3002

LUAN Kaifu. Research progress of macroscale numerical simulation of fluid and thermal fields of solid oxide fuel cells[J]. Energy Storage Science and Technology, 2023, 12(9): 2985-3002

随着化石燃料大量燃烧造成的环境污染、温室效应和能源短缺等问题的不断加剧，开发清洁可再生能源是目前的研究热点。固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell，SOFC)作为一种发电器件可将燃料中的化学能直接转化为电能[1-3]。它具有高效、零污染、低成本和广泛的燃料来源等优点[4-6]，这使SOFC在动力辅助装置、可再生能源系统、分布式发电等领域的应用前景十分广阔。SOFC的工作温度一般在800～1000 ℃，高温环境有利于提高SOFC的发电效率及燃料兼容性，但SOFC内部气体流速、气体浓度、电流及温度的分布难以通过实验手段测量[7-10]。此外，SOFC涉及电化学反应、热量传递、质量动量传递、应力等多种因素，是一个内部工作过程复杂、多物理场耦合的非线性系统。考虑到实验手段研究内部物理场分布的复杂性[11-13]，为方便进行SOFC结构设计和系统控制，采用数值仿真的手段预测内部物理场分布可以节约大量实验成本[14-15]。

SOFC模型建立和物理现象的研究可以基于不同层次的长度尺度，如微观尺度(<100 nm)、中尺度(约10 µm)和宏观尺度(>10 µm)[16]。微观尺度模型用于研究原子级或分子级的热力学和动力学反应机理，一般采用密度泛函理论、分子动力学等研究方法[17]。中尺度模型研究尺度介于微观与宏观之间，如研究多孔电极孔隙内部的反应和传输过程[18]。对于宏观尺度模型来说，它与全局流场相匹配。宏观模型的经验参数可以基于微观或中尺度模型的结果，耦合多物理场[19]。

目前，大多采用计算流体力学(computational fluid dynamics，CFD)软件COMSOL及ANSYS Fluent对宏观尺度SOFC模型的数值进行仿真分析。可实现研究SOFC的内部气体、热量、电流密度等分布，分析优化内部流道和外部歧管设计，探究不同操作参数对其性能产生的影响，以及全局系统热管理等[20-21]。此外，随着数值模拟与计算机计算技术的发展，更为复杂的SOFC数值模型的数值仿真结果与实验结果更加相符。这对于深入研究SOFC的工作机理至关重要[22]。

因此，利用数值模拟准确揭示SOFC内部热分布和不同流场对SOFC性能的影响、辅助加速研究进程以提高研究效率和效果已成为目前研究的热点。本文综述了近年来宏观尺度数值模拟在SOFC模型中的研究，包括数值仿真对SOFC中气流分布的模拟及其在SOFC流场设计中的应用，热模拟在SOFC中的应用及研究，以及宏观数值仿真分析SOFC其他方面的应用研究。本文总结了宏观尺度数值仿真研究SOFC领域的最新研究进展，并对未来通过数值仿真SOFC的应用设计提出展望。

1 SOFC宏观尺度数值模拟

SOFC宏观数值模拟一般包括二维和三维模型。二维模型能够模拟电池内部的传质传热现象并简化计算量，但无法反映准确的扩散情况[23]。而三维模型能够模拟SOFC内部的传质传热以及电化学反应，还可以对SOFC运行时涉及的物理和化学现象进行详细描述，但会有更大的计算量[24]。

采用三维数值仿真模拟SOFC的步骤一般为建立几何模型，网格剖分，模型假设，建立数值模型，设定边界条件，求解计算以及输出结果。几何模型是根据实际计算需要而建立的，使用软件对建立好的几何模型进行网格剖分，其目的是将几何体分成有限的单元，便于对单元进行一阶或二阶计算。网格的数量、大小与质量将直接影响计算成本与精度，是模拟仿真中十分重要的一步。所以，一般会对网格进行调试，以达到成本与精度的平衡[25]。此外，还需要进行网格无关性检验来验证网格的有效性。图1列举了几种不同的SOFC几何模型。

图1

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图1   SOFC几何模型

(a) 乙醇燃料SOFC二维模型[29]；(b) 管式SOFC二维模型[30]；(c) 交错式单通道模型[31]；(d) 管式SOFC单元三维模型[32]；(e) 平板式SOFC单元三维模型[33]；(f) 双面阴极SOFC三维模型[34]；(g) 平板式SOFC堆三维模型[35]；(h) 管式SOFC堆三维模型[36]

Fig. 1   Geometric model of SOFC: (a) 2D model of ethanol SOFC[29]; (b) 2D model of tubular SOFC[30]; (c) Staggered single channel model[31]; (d) 3D model of tubular SOFC cell[32]; (e) 3D model of flat panel SOFC cell[33]; (f) 3D model of SOFC with double-sided cathodes[34]; (g) 3D model of panel SOFC stack[35]; (h) 3D model of tubular SOFC stack[36]


模型假设需根据具体情况确定，一般包括设置为稳态或瞬态，视气体流速和压力情况而设定为层流或湍流，气体混合物均视为理想气体，热边界条件假设，是否忽略SOFC内的热辐射等。对于边界条件的设定，通过求解软件以及添加用户自定义函数(user define function，UDF)，可以准确地设定边界条件。目前最为常用的CFD商用软件COMSOL和ANSYS Fluent分别采用有限元法(finite element method，FEM)和有限体积法(finite volume method, FVM)在宏观尺度上对SOFC模型的边界条件进行求解[16]。

同时，SOFC数值模型的建立将直接影响计算量以及计算的准确性[26]。目前，研究SOFC宏观数值模型有两个方向：①在保证准确性的情况下，简化大型SOFC堆的模型；②随着计算机算力的发展，建立更为复杂的精确模型。如Tseronis等人[27]建立了一个3D的非等温平板SOFC模型，首次在COMSOL多物理模型框架中描述多孔电极中的质量输运。该模型中引入了Dusty-gas模型(DGM)，相比基于Fick定律的Stefane-Maxwell扩散(SMG)建立的质量传输模型，在高电流密度的情况下更准确地预测了SOFC多孔电极内部的组分分布情况。ANSYS Fluent在2023R1版本的SOFC模块中引入了Knudsen扩散系数的设定，以提高计算的准确性。

多物理场耦合的数值模型多用于模拟SOFC单电池或涉及热的SOFC堆，在简化模型方面，He等人[28]通过统计各项参数对电池性能的综合影响引入Monte Carlo模拟，将统计的电化学参数对电池的影响耦合到计算模型中，极大地缩小了计算量。在多物理场耦合的情况下，可将计算复杂的3D模型简化为多个2D模型。He等人[23]验证了平板式SOFC的2D模型与3D非等温模型的空间平滑性和渐进简约性，简化后的模型在各方面与3D模型非常吻合，还可应用于各种流道形状细长且平行的SOFC，但计算成本降低了3个数量级以上。多物理场的耦合使得SOFC的数值模型较为复杂，若只研究电堆单元之间的气流均匀性，如电堆外部歧管的设计，可以将单元内部的物理量简化为边界条件进行计算，将极大地减小计算成本。

2 气流模拟

由于SOFC的工作温度较高，内部的组分均为气相，因此SOFC的气流模拟均为单相流模拟。以离子导体电解质的SOFC为例：阴极侧通空气，以O2为氧化剂；阳极侧通燃料，并产生水蒸气、二氧化碳和一氧化碳气体。气体在多孔电极内部的扩散情况直接影响电化学反应的效率，进而影响SOFC的输出性能。另外，外部歧管可将气体输入到电堆各层，歧管的流场设计决定了SOFC堆内分配到各单元的气体是否均匀[37]。因此，采用CFD理论模拟SOFC内部多孔电极及气流通道内的组分分布情况，以及外部歧管分配气体的均匀情况，是目前对SOFC进行宏观数值模拟的研究重点[38]。

2.1　SOFC多孔电极内部扩散

SOFC的电极均为多孔结构，其中气体的传质以扩散为主，并受到在电极与电解质交界的三相界面(three phase boundary，TPB)处氧化还原反应的影响[39]。在电流密度较低的情况下，基于菲克模型(Fick model, FM)建立的Stefan-Maxwell模型(SMM)可以描述电极中的气体扩散：

∇-ρwi∑Dij,eff∇xj+(xj-wj)∇ppu-DiT∇TT+ρu⋅∇wi=Qi

式中，w为质量分数；x为摩尔分数；DiT为热扩散系数；Qi 为化学反应引起的源项；Dij,eff为多孔介质中的有效扩散系数。

Dij,eff=φτDij

式中，Dij 为Stefan-Maxwell二元扩散系数； φ 为孔隙率； τ 为弯曲度。

而在电流密度较高的浓差极化阶段，分子的平均自由程较小，多孔电极的孔径不变，使得孔径与分子扩散的自由程差距增大。此时，Knudsen扩散可以通过融合动力学的Knudsen系数Dk 描述扩散过程：

Dk=ur'6

式中，u为气体分子的速度；r'为平均孔径半径。若孔隙近似为圆形，分子i的扩散系数为

Dik=97.0r'×TMi

式中，Dik 为分子i的Knudsen扩散系数；T为温度；Mi 为分子量。为了计算平均孔径半径(r')，使用多孔固体的表面积和孔隙率：

r'=2φSAρs

式中，SA为多孔电极的表面积比；ρs为固体颗粒的体密度。通过计算有效Knudsen扩散系数Dik,eff，可以解释多孔介质内的分子运动：

Dik,eff=φτDik

当分子扩散和Knudsen扩散同时作用，多孔介质中的有效扩散系数Dij,eff可以计算为

Dij,eff=φτDijDij,kDij+Dij,k

这种引入了Knudsen扩散的SMM模型，就是所谓的Dusty-gas模型(DGM)。根据数学模型，可以计算出SOFC多孔电极的参数对内部扩散的影响[40]。

如图2所示，目前SOFC阳极-电解质-阴极(positive electrode-electrolyte-negative electrode，PEN)的组装方式分为两种：增加阳极功能层或是阳极扩散层厚度的组装方式，称为阳极支撑型SOFC (anode-supported SOFC，ASC)；而两极均有较厚功能层或扩散层的组装方式，称为双极支撑SOFC(anode-cathode-supported SOFC，ACSC)。由于通常研究的SOFC多为氧离子导体电解质，阳极侧不仅要通入燃料气体，还会生成气相产物，内部的分子活动和反应相比阴极侧更复杂，所以大多SOFC的组装方式会选择阳极支撑，以确保燃料和生成气可以充分扩散[41]。为探究不同的支撑形式对SOFC性能的影响，Su等人[42]分别建立了阳极支撑和双极支撑的SOFC平板电池的模型，比较了不同条件下两种支撑架构的性能。结果表明，虽然电池的性能差异会受到阴极电导率、孔隙率、弯曲系数和输出电势的影响，但由于ACSC在阴极侧的电势差更小[如图3(a)、(b)]，使其性能始终优于ASC，平均电流密度较ASC高出17%，如图3(c)。

图2

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图2   电极内的电荷和气体输送路径示意图[42]

(a) ASC设计中的气体输送路径；(b) ASC设计中的电流导电路径；(c) ACSC中的气体输送路径；(d) ACSC中的电流导电路径

Fig. 2   Schematic diagram of the charge and gas transport paths within the electrodes[42]: (a) Gas transport paths in typical support designs; (b) Electric current conducting paths in typical support designs; (c) Gas transport paths in ACSC; (d) Electric current conducting paths in ACSC


图3

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图3   阴极内电势分布与输出电流密度[42]

(a) ASC阴极内电势分布；(b) ACSC阴极内电势分布；(c) 输出电压对平均电流密度的影响

Fig. 3   Distribution of electric potential in cathode and the output average current density[42]: (a) Distribution of electric potential in cathode of the ASC; (b) Distribution of electric potential in cathode of the ACSC; (c) The effect of the output voltage on the average current density


2.2　内部流场

气体组分在电池内部的分布情况直接影响电化学反应的效率，进而影响SOFC的输出特性。通过CFD数值模拟可以分析各组分在电池内部的分布情况。

多孔电极内的动量守恒方程可以通过Darcy-Brinkmam方程描述：

∇⋅(ρu)=Qi
ρu⋅∇u=-∇p+∇⋅μ(∇u+u∇)-23μ∇u-φμuκ

式中，ρ为气体密度； u 为速度矢量；Qi 为质量源项； φ 为孔隙率；κ为渗透率； μ 为黏度。由于SOFC内部通入的气体速度较慢，一般的模拟研究将通道气体流动假设为层流，气体假设为不可压缩流体，其动量守恒的控制方程为

ρu⋅∇u=-∇p+∇⋅μ(∇u+u∇)-23μ∇u

因为式(10)是当κ→∞时的Darcy-Brinkmam方程，因此可以描述气体由通道区域进入多孔电极区域的运动。质量源项Qi 由电化学反应的消耗或生成影响。

电池内部的气体会通过浓度影响电化学反应的效率，也会传输热量。因此SOFC的内部流道对内部流场的影响是对其宏观模拟的研究重点。由于加工和组装简单，截面几何形状为矩形，平行排列的通道是目前平板型SOFC的主流[如图4(a)]。Hanieh等人[43]比较了不同截面形状的通道[如图4(b)]对SOFC性能的影响，结果表明，在截面底边相等的情况下，矩形流道的电流密度最高，温差更小。

图4

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图4   平板式SOFC气流通道[43]

(a) 阳极支撑结构；(b) 不同截面形状的气流通道

Fig. 4   Flow channels of planar-type SOFC[43]: (a) Schematics of an anode-supported; (b) Schematic of different flow channel cross section shape


平行或类平行通道的平板式SOFC两极通道的排列方式可以分为共流、逆流和交叉流(图5)。Zhang等人[44]通过模拟比较了阳极支撑SOFC的3种排列方式，表明共流和逆流配置的电流密度明显大于交叉流配置，逆流配置的通道间气体均匀性更好(图6)。由于使用实验手段表征电池内部气体分布情况十分困难，并且燃料在SOFC内部分布的均匀性会影响电池工作的效率，因此，Lin等人[45]设定了一个有别于均匀系数Fu的非均匀系数CV，用以量化通道中心速度之间的差异：

图5

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图5   平板式SOFC[40]

(a) 顺流和逆流；(b) 交叉流

Fig. 5   Planar-type SOFC[44]: (a) Co-and counter-flow; (b) Cross-flow configuration (not in scale)


图6

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图6   氢气摩尔分数预测[44]

(a) 共流；(b) 逆流

Fig. 6   Mole fraction of H2 predicted for[44] : (a) Co-flow; (b) Counter-flow


Fu=umin∑i=1nui
CV=STD1n∑i=1nui

式中，n是通道数；ui 是i通道中心的气体流速；STD是ui 的标准差。Lin等人[45]模拟了通入60%H2+40%CO混合燃料的平板式SOFC，结果表明CV=1.1010比CV=0.1570的H2和CO燃料利用率分别低2.8%和4.5%，平均电流密度降低5.6%。因此，改善电池内部的气体均匀性是提高电池效率的关键。

为改善SOFC内部气体的均匀性，电极两侧气流通道的设计至关重要。Duhn等人[46]通过建立CFD模型设计了在单电池内部气体分配到平行通道的气体分流器(图7)，将流动均匀系数(Fu)提升到0.978，并使燃料利用率提升了72.9%。对SOFC的内部流场模拟的主要目的是分析气流在SOFC内部的分布情况：单通道模型主要优化通道方向的浓度变化；多通道的单电池模型主要优化各通道间气流分配的均匀性。

图7

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图7   优化后的SOFC气体分流器[46]

Fig. 7   Optimization of a new flow design for solid oxide cells[46]


2.3　外部歧管的设计与优化

外部歧管是SOFC堆的重要组成部分之一，它可将燃料气与氧气分别通入各单电池中。外部歧管的设计会影响SOFC的发电性能。SOFC堆由许多单电池单元堆叠在一起组成，燃料气和空气由入口进入，需要通过外部歧管运输到各个单元。电池堆内通道的分布方式和几何结构也是影响气流均匀性的关键，根据入口和出口的方向不同，电池堆的设计可分为U形流道(进出口流量方向相反)和Z形(进出口流量方向相同)流道两种(图8)。Zou等人[47]开发了30层平板型SOFC电池堆的两种结构模型，比较了两种结构模型的流量分布。结果表明，U形结构每层的流量供应从下到上逐渐减少，气流主要在下层积累；而Z形结构每层的流量供应从下到上逐渐增加，流体主要分布在上层。在单层流场中，U形结构的气体分布更均匀。Su等人[48]探究了单元数量与通道分布对均匀性的影响，通过比较传统矩形肋结构、离散圆柱肋结构、离散交错肋结构的模拟结果，发现10层平板型SOFC堆受到肋结构的影响最小，并且矩形肋结构是燃料通道的最佳选择。

图8

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图8   电池堆空气侧的设计形式[47]

(a) U形流道示意图与氧气摩尔分数分布；(b) Z形流道示意图与氧气摩尔分数分布

Fig. 8   Air-side[47]: (a) U-type configuration of air flow path on stack level; (b) Z-type configuration of air flow path on stack level


外部歧管的设计直接影响单元间的气体分配，通过模拟可以便利地研究新设计的外部歧管对SOFC堆的影响。Rashid等人[49]建立了由80个单元组成的平板式SOFC堆的3D模型[图9(a)]，模拟了未优化歧管与优化歧管(加装了分流器)的气体分布情况，通过比较常用歧管的不同尺寸参数对均匀性的影响、优化与未优化的性能表现、优化后分流器尺寸参数的影响，发现优化后的歧管使得平管SOFC堆性能提升了8%。Zhao等人[50]通过CFD模拟研究了40个单元的SOFC堆的流量分布和压力变化，经过对外部歧管的设计优化和参数比较后，总结出气流的均匀性强烈地依赖于流场的几何形状，包括管与流形之间的连接位置、流形的尺寸和管的数量。如图9(b)所示，通过优化流形的几何结构，可以降低用于描述气流分布均匀性的流速比。Dong等人[51]设计并优化一种树形模块化歧管，从气流分布均匀性和总压损失两方面比较了两种不同的通道尺寸，研究了通道长度和空气流量对均匀性和压降的影响。结果表明树形模块化歧管设计在空气流量较大时，单元内的空气流动均匀度均可达到0.99左右。

图9

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图9   歧管优化前后歧管内流速

(a) 80层平板式SOFC堆[49]；(b) 外部歧管的形状优化[50]

Fig. 9   Manifold optimization before and after manifold flow rate: (a) 80-layer flat SOFC stack[49]; (b) Shape optimization of external manifold[50]


综上所述，在对SOFC的气流模拟研究中，主要关注的是气体流动均匀性。单电池关注内部流场的均匀性，包括电极内的扩散和通道内的流动均匀性。单电池的模拟需要耦合传热和能量守恒方程，才能准确模拟内部扩散。单电池内部的均匀性主要受到两方面的影响，一是分配到各通道的气体是否均匀，二是通道内延通道方向的气体浓度变化。电堆则主要关注单元间的均匀性，通常认为气体通入量最小的单元决定了电堆的整体效率。受此影响，SOFC的设计不能一味地扩大活性面积或单电池数量，应存在一个发电功率和发电效率的最优区间。此外，由于操作参数、燃料、材料参数、电池活性面积等因素的不同，导致设计出的流场虽然在某些方面有突出的性能，但没有衡量SOFC设计优劣的标准，难以进行量化对比。

3 热模拟

SOFC内部的热量运输包括多孔电极内固相表面与气相间的传热、固体和多孔结构中的热传递以及内部气流的对流换热[52]。SOFC的热源包括在电解质与电极的三相界面处的电化学反应热，一氧化碳在电极内部重整反应产生的反应热、甲烷在多孔阳极中的蒸汽重整反应中吸收的热量、电流流动产生的焦耳热。燃料在SOFC各处的浓度影响局部的反应速率，导致温度分布不均匀[53]。SOFC内部的热分布直接影响长期稳定性，但难以通过实验手段测量SOFC内部的热分布。因此通过宏观数值模拟的方式对SOFC内的热分布进行预测，对于评估和优化电池的整体性能以及避免热机械失效至关重要。

3.1　热分布

SOFC内的反应热在TPB附近产生，并通过以下方式传输：①多孔电极固相中的传导，②通过孔内的对流从固相传递到气相，③气体通过微孔平流到流动通道。由于气相与固相之间的导热系数有很大的差异，采用局部温度非平衡(LTNE)方法来预测多孔电极内固相和气相之间的传导。电池内固相的热量分布为

∇-ks⋅∇Ts=Qs

式中，ks为固体的导热系数；Ts为固相温度，Qs为热源。

多孔电极内气相的热量分布为

∇-kg⋅∇Tg=Qg-ρgcp,gu⋅∇Tg

式中，kg为气体的导热系数；cp,g为气相热容；Tg为气相温度；Qg为固相传输到气相的热及气相的产热。当电极内部不考虑辐射时，气固两相的传热系数hs,g,por为

hs,g,por=2kgdp

式中，dp为多孔电极的颗粒直径。气固两相之间的传热取决于温差和颗粒表面积：

Qg=SAhs,g,por(Tg-Ts)

SOFC的热源来自电化学反应和焦耳热，Baek等人[54]建立了多尺度多物理场耦合的数值模型，此模型耦合了电极微结构模型、电荷传输和电化学反应的连续电极模型、电极和气体通道中气体扩散和流动的传质模型、反应热的传导和对流传输(包括焦耳热)的传热模型，并模拟了中温SOFC的热分布。结果表明，共流配置的中温SOFC，热分布更为均匀。Lee等人[55]建立耦合局部产热的传热特性的模型，探究产热机理及其与内部热条件的关系，并考虑了金属连接体和电流收集材料的传热，详细阐明了对传热的影响：①阳极支撑型SOFC的热量主要来自电解质和电极界面附近的活性电极层，即TPB中的氧化反应；②沿电池厚度方向的主要传热途径为阳极内的气体对流，阴极内的主要传热途径为固态传导；③互联件的高热阻会增加内部温度的增量及其梯度；④改变互联件的热阻会影响进入气体和重复单元之间的热传递。

在对SOFC的热模拟研究中，一般只考虑对流和热传递，而热辐射影响的模拟研究较少。Zeng等人[56]建立了辐射传热的三维综合模型，重点分析了辐射传热过程及其影响。采用辐射度法对空气和燃料通道中的热辐射进行了分析，表明发射率对模拟结果的影响很小。对于不同的流动布置，共流辐射对SOFC性能的影响大于逆流的影响。因此，忽略辐射的较小影响有利于计算的简化。Lin等人[57]模拟了逆流的平板型SOFC堆内的热量分布(图10)，气流分布控制着电池整体的电流密度分布，热分布主要控制着SOFC堆靠近顶部和底部单元的电流密度。Kim等人[58]对一种功率为1 kW，并由30个单元组成的SOFC堆进行了数值模拟。当空气和燃料传输到堆顶部时，气流对热分布的影响更加显著，单元内的温差较小，温度升高得较慢，在进气口附近的单元和连接体上的温度梯度较大。

图10

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图10   20个单元组成的SOFC堆栈内的温度分布[57]

Fig. 10   Temperature distributions within a 20-cell SOFC stack[57]


有别于稳态条件下的研究，SOFC的加热过程需要建立瞬态模型来模拟。Zheng等人[59]通过建立瞬态模型，模拟了单通道情况下互联体的不同肋与通道宽度比对热分布的影响，并研究了比例的连接体在SOFC升温过程中对热场的影响。结果表明，由于连接体理论导热量最大，其体积对升温速率和升温时间起主导作用。垂直于通道方向的最大温度梯度则随着通道宽度和肋宽的增加而增大[图11(a)]。而由于连接体体积的减小，平行于通道方向[图11(b)]和垂直于电解质层方向[图11(c)]的最大温度梯度都随着肋宽的增加而减小。Al-Masri等[60]模拟了用于辅助动力单元的小型SOFC堆的瞬态加热过程和温度场(图12)，加热过程中的最高温度和温度梯度出现在入口区域附近，而在加热结束时，由于热气体流量的增加，出口区域也会出现更高的温度梯度。

图11

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图11   截面上单通道SOFC的热分布[59]

(a) x=0；(b) y=0；(c) z=90

Fig. 11   Heat distribution of single channel SOFC on cross section[59]: (a) x=0; (b) y=0; (c) z=90


图12

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图12   加热过程的温度和温度梯度分布[60]

(a) 2010s；(b) 4180s；(c) 6200s；(s) 8015s[60]

Fig. 12   Temperature field and temperature gradient in plane P1 at t=2010s, 4180s, 6200s, 8015s[60]


3.2　热稳定性

热稳定性一直是对SOFC研究的主要方向。为探究导致热应力的因素，Guo等人[33]利用多物理耦合模型预测了SOFC的热分布，并对SOFC堆进行了瞬态的力学性能分析，分析得出导致热应力的主要因素是温度变化导致的热应力和热膨胀系数不匹配导致的蠕变。Xu等人[61]对阳极支撑平板型SOFC建立多物理耦合模型，分析了共流和逆流配置的通道内应力的分布(图13)，并分析得出，与逆流工况相比，共流工况的热应力略低，且电池的固定约束加剧了热应力行为。

图13

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图13   平板式SOFC内部应力的分布[61]

(a) 共流与逆流配置沿流向的温度梯度；(b) 共流与逆流配置沿流向的冯氏应力；(c) 共流配置的第一和第三主应力；(d) 逆流配置，自由约束下空气入口和燃料入口的第一主应力；(e) 逆流配置的第一和第三主应力；(f) 逆流配置，自由约束下电解质-电极界面的第一主应力

Fig. 13   Planar-type SOFC[61]: (a) Temperature gradient along the flow direction for co-flow and counter-flow; (b) Von Mises stress along the direction of the co-flow and counter-flow; (c) The first and third principal stresses of the co-flow; (d) The first principal stress of the air inlet and the fuel inlet under free constraints in the counter-flow; (e) The first and third principal stresses of the counter-flow; (f) Counter-flow, first principal stress at the electrolyte-electrode interface under free confinement


与平板式SOFC相比，管式SOFC由于结构优势，工作时产生的热应力较小，因此也是SOFC热模拟研究的重点。Gari等人[32]通过宏观数值模拟，研究了在电极内加入功能梯度材料(functionally graded materials)对管状SOFC热应力分布的影响。结果表明，材料分级指数(material grading index)为2时，热膨胀系数不匹配导致的应力降低最明显。Hao等人[30]在管式SOFC的燃料通道中放置管式分离和法兰分离器来控制局部热的产生(图14)，从而影响燃料浓度分布和多孔阳极中相关的热电化学反应。两种分离器均能有效降低槽内温度梯度，但法兰分离器的温度分布更均匀。长度为25 mm的法兰分离器可使电池在仅损失17%功率密度的情况下，最高温度梯度由50 ℃/cm降至18.7 ℃/cm。

图14

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图14   微管SOFC原理图[30]

(a) 管状分离器；(b) 法兰分离器

Fig. 14   Schematic of a micro-tubular SOFC with the (a) tubular separator and (b) flanged separator[30]


影响SOFC堆热稳定性的因素更复杂，且热应力在更大尺寸的SOFC堆中的作用效果更加明显。Fang等人[9]的模拟结果发现，在活性面积为144 mm2的平板型电池堆中，非等温条件的应变比等温条件大40%。Pianko-Oprych等人[62]则是对微管式SOFC堆进行3D建模(图15)，模拟了不同微观排布下的热应力。结果表明，采用外部气流冷却设计时，应变最小，并由于均匀的温度分布，轴向应力和总应力最小，防止了SOFC堆叠组件中过大的热应力。Promsen等人[63]设计了一种带有水冷的SOFC堆，并为其建立模型进行模拟，将水冷堆与传统气冷堆进行对比，发现水冷堆显著改善了堆内的温度分布，使电化学性能得到改善。

图15

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图15   微管式SOFC堆的三种进出气设计及其对应的应力分布[62]

Fig. 15   Three inlet and outlet designs of micro-tubular Solid Oxide Fuel Cell stack[62]


热量从多个方面对SOFC的性能造成影响。目前，宏观数值模拟的稳态模型可用于分析平板、管式SOFC单电池与堆在内部的热分布、热应力分布；瞬态模型可用于分析SOFC的升温过程。部分研究的结果在模拟中结合了微观尺度模型，可以使得计算更准确。SOFC是一个发电并产热的热电联供装置，利用产出的热量，会使得电池的能量效率进一步提升，但鲜有研究讨论SOFC产生热量的导出和应用。设计SOFC适用的热量管理装置，会成为提高燃料利用率的发展方向。

4 其他因素对SOFC性能的影响

除了对流场和热稳定性的数值模拟，有许多研究指向了其他可以影响SOFC性能的因素。通过宏观数值模拟，SOFC几何设计和各项参数设置在数值模型的适用范围内可以自由变动，这使得SOFC的结构设计十分便利。

宏观数值模拟可以用于分析燃料的成分对SOFC性能的影响。在使用烃类燃料时，电池内部会进行重整反应[64]。Serincan等人[65]通过控制甲烷蒸汽重整反应速率来改善SOFC的热分布。在以甲烷为燃料的SOFC运行过程中，阳极具有更平衡的温度分布和更小的热应力。Chen等人[29]则是建立了乙醇燃料固体氧化物燃料电池(E-SOFC)的二维模型，研究了具有NiZrO2/CeO2功能层的乙醇内部重整。Wang等人[66]分析了过量空气比和燃料利用率对可逆性SOFC堆系统效率和温度均匀性的影响。Lin等人[57]通过宏观数值模拟比较了合成气与氢气两种燃料对SOFC性能的影响。研究表明，在单元数量较多的平板型SOFC堆中，使用合成气代替氢气作为燃料，可使电池电流密度分布更均匀。

随着计算机计算能力的提升和算法的不断发展，可以将微观尺度或中尺度的模型耦合在宏观尺度的数值模拟中，实现多尺度的SOFC模拟。Rizvandi等人[67]将Ni粗化、铬中毒和IC氧化等降解现象的模型集成到多尺度模型中，探究了升温过程中它们所导致的退化现象对电池堆的影响。其功能分级的管状SOFC实现有着更高的热稳定性。Li等人[68]对直径在几毫米以下的微管状固体氧化物燃料电池(图16)，建立了一种基于多物理电化学和结构力学模型的有限元电化学和结构力学模型。利用该模型系统地研究了电极材料的组成和粒径对微管式SOFC的电化学和力学性能的影响。研究表明，低镍含量、高和低LSM含量对电化学性能都有害，而力学稳定性随着镍含量的增加而显著降低。

图16

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图16   微管状固体氧化物燃料电池[68]

Fig. 16   Micro-tubular solid oxide fuel cell[68]


数值模拟对设计SOFC的新结构和组件有着至关重要的作用。Jiang等人[34]研制了一种基于双面阴极的固体氧化物燃料电池(图17)，建立了热机电耦合三维模型来模拟不同电压下温度、电流密度、燃气和热应力的分布。结果表明，第一主应力的47%～54%是由材料间热膨胀系数不匹配引起的，另一部分是由温度梯度引起的。Kashmiri等人[69]模拟了一种SOFC系统的配用燃烧室，这种燃烧室可以将排出的气体中剩余的燃料转化为热能利用。集流体用于收集SOFC产生的电流，也是SOFC的重要组件之一。Schluckner等人[70]研究了不同集流体触点排列对温度分布和电流密度分布的影响。在共流条件下，将集流体触点置于出口，可使电流密度分布均匀，但最高温度远离电池中心；在逆流条件下，将电触点置于出口或入口处，电流密度分布都是均匀的，而最高温度在电池中心附近，是理想的状态。

图17

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图17   双面阴极SOFC[34]

(a) 几何示意图；(b) 部件示意图

Fig. 17   Geometry of designed SOFC with double-sided cathodes[34]: (a) Schematic diagram; (b) Schematic of components


SOFC内部的微观反应会直接对宏观物理场造成影响，而目前为建立数值模型提出的假设，使得部分实验测得的参数无法直接利用，需要对这些参数进行近似化或同一化。因此，多尺度模型的融合会成为SOFC数值模型的发展方向。

5 结论与展望

SOFC是一个复杂的多组件、多物理场耦合系统，实验可以探究其参数与输出的线性关系，但其高温与密闭性导致了实验难以对其内部物理量的传输进行深入探究。利用宏观数值模拟可以方便地探究SOFC内部的机理，并极大地缩短了SOFC的研发周期，加速实验进程。宏观数值模拟广泛应用于SOFC结构设计与优化，在提高燃料利用率、优化流场设计，提高电性能、热量管理等方面有着不可替代的作用。通过宏观数值模拟，可以直观地分析SOFC内部燃料的组分分布，进而分析其内部机理，对实验现象做出更合理的解释。本文梳理了SOFC数值模拟的发展状况。通过对现有研究者发表的文献来看，本文作者认为还有如下问题等待解决。

（1）虽然有很多针对内部流道的优化设计，提高了SOFC单电池的性能，但碍于计算量的限制，将优化后的设计应用到SOFC堆模型中进行模拟研究还有待进行；建立更加统一的量化指标，对SOFC在不同尺寸、运行条件、流道设计等约束下的性能进行综合评估，对优化SOFC数值模型及加速研发具有重要价值。

（2）SOFC是热电联供系统，虽然目前的研究对其进行了大量的热模拟分析，但如何利用冷却通道对SOFC进行热量疏导还需要进一步探究。

（3）当前对SOFC的模拟研究集中在平板式与管式，还有许多结构的SOFC需要数值模拟来研究；受限于参数无法提供的原因，实验室中的许多新材料组成的SOFC无法模拟。

（4）对当前SOFC宏观数值模型进行改进，包括使用更准确的经验数据、结合多孔材料的新研究理论、将稳态模型拓展到瞬态模型，获得更接近实际的模拟结果。

符号说明

cp specific heat capacity at constant pressure，比热容，J/(kg·K)
D diffusion coefficient，扩散系数，m2/s
dp electrode particle diameter，电极的颗粒直径，m
h heat transfer coefficient，传热系数，W/(m2·K)
k thermal conductivity，导热系数，W/(m·K)
Q source term (heat)，源项(热)，W/m3
r' average pore radius，平均孔隙半径，m
SA surface area ratio，多孔电极的表面积比，m2/m3
T temperature，温度，K
u velocity，速度，m/s
w mass fraction，质量分数，kg/kg
x molar fraction，摩尔分数，mol/mol
希腊字符
φ porosity，孔隙率，无量纲
κ permeability，渗透率，m2
μ dynamic viscosity，黏度，Pa·s
ρ density，密度，kg/m3
τ tortuosity，弯曲度，无量纲
下标
eff effective，有效
g gas phase，气相
i molecule i，分子i
j molecule j，分子j
k Knudsen diffusion，克努森扩散
por porous media，多孔介质
s solid phase，固相
缩写
ACSC anode-cathode-supported SOFC，双极支撑SOFC
ASC anode-supported SOFC，阳极支撑型SOFC
CFD computational fluid dynamics，计算流体力学
CV coefficient of variation，非均匀系数
DGM Dusty-gas模型
FEM finite element method，有限元法
FM Fick model，菲克模型
FVM finite volume method，有限体积法
PEN positive electrode-electrolyte-negative electrode，阳极-电解质-阴极
SMG Stefane-Maxwell扩散
SOFC solid oxide fuel cell，固体氧化物燃料电池
STD standard deviation，标准差
TPB three phase boundary，三相界面
UDF user define function，用户自定义函数

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